青岛能源所开发种子介导法精准合成Ag1-Pd1双原子加氢催化剂

双原子催化剂(DACs)作为单原子催化剂(SACs)的延伸和升级,通过将两种不同的金属原子以配对的形式锚定在载体上,利用配对金属原子间的电子相互作用,产生“1+1>2”的协同效应。这种催化剂可以显著优化反应路径、提升催化活性和选择性,已成为多相催化领域前沿的研究热点。然而,常规合成过程中,难以精确控制两种金属前驱体在载体上的吸附、成核与稳定化过程,导致金属原子随机分散,形成彼此孤立的单原子或金属团簇/纳米颗粒的混合物。这种不可控的分散状态严重制约了DACs的本征催化性能探索和构效关系研究。因此,发展一种能够实现原子级精准操控,确保两种金属原子以特定模式配位的合成策略尤为重要。

近日,青岛能源所多孔催化材料研究组提出了一种新型的种子介导策略,成功构建了具有明确Ag1-Pd1双原子构型的Ag1-Pd1/CeO2催化剂。研究团队首先利用K2PdCl4作为前体,合成了单原子Pd1/CeO2催化剂。随后,借助Pd1/CeO2催化剂Pd1键合的残留Cl物种实现对Ag离子的定向吸附。在后续焙烧过程中,Pd-Cl-Ag之间的相互作用促使Ag1-Pd1双原子构型的形成,有效避免了两种单原子在CeO2表面的随机分散。与单原子Pd1/CeO2相比,Ag1-Pd1/CeO23-硝基苯乙烯的催化转移加氢(CTH)反应中表现出更优异的催化活性,且在长时间反应条件下仍能保持对3-乙烯基苯胺的高选择性。

1 Ag1-Pd1/CeO2的合成与结构表征

机理研究表明,Ag1-Pd1双原子位点不仅可与邻近的Ce3+-OV位点协同促进硝基芳烃的偶联缩合反应,还能有效驱动缩合中间体向目标芳香胺的选择性转化。此外,研究还发现CeO2负载的SACsDACs对硝基芳烃CTH反应的活性具有显著的金属负载量依赖性,表明优化金属负载量是提升催化效率的关键。

本工作为原子级精准构建DACs提供了一种新策略,证明了双原子位点的可控构筑在提升硝基芳烃CTH反应性能中的重要作用。相关研究成果发表在Applied Catalysis B: Environment and Energy上。文章第一作者为青岛能源所博士研究生张潜和内蒙古大学张铭元,通讯作者为王光辉研究员、刘健教授和高瑞教授。该研究工作得到了国家自然科学基金项目的支持。(文/图 张潜)

原文链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.126019

Q. Zhang,+ M. Zhang,+ Z. Pan, D.-C. Li, Z. Tian, Y. Ma, R. Gao*, J. Liu*, G.-H. Wang*, Seed-mediated engineering of dual-atom Ag-Pd synergy on CeO2 for selective transfer hydrogenation of nitroarenes, Applied Catalysis B: Environment and Energy, 2026, 382, 126019.


附件下载: